近日,我校化学与材料工程学院青年教师李一鸣博士与安徽大学朱满洲教授课题组密切合作,利用固态机械化学的方法,实现了纳米团簇在各种网状框架材料中的封装,使得具有不同电荷、配体和油/水溶性纳米团簇的复合成为可能,显著拓宽了APNCs@网状框架复合材料的范围,并成功建立了21种具有特定性能的纳米复合材料数据库。相关工作以“In Situ Encapsulation of Atomically Precise Nanoclusters in Reticular Frameworks via Mechanochemical Synthesis”为题在材料学科国际顶级期刊《Advanced Materials》(IF=27.4)上在线发表(dio:10.1002/adma.202412768)。青年教师李一鸣为论文第一作者,美国Avogadral Solutions公司的袁建和安徽大学硕士生施董霞为论文的共同第一作者,安徽大学化学化工学院朱满洲教授、盛鸿婷教授和北京科技大学胡淑贤教授为论文共同通讯作者,阜阳师范大学化学与材料工程学院和安徽省绿碳化学重点实验室为第二通讯单位。
图:机械化学合成方法显著拓宽了复合材料的种类
原子精确纳米团簇(APNCs)与金属有机框架(MOF)、共价有机框架(COF)和氢键有机框架(HOF)等网状框架材料的结合,具有在原子水平上优化和调整结构的潜力,从而实现特定性能纳米复合材料的按需构建和调控。传统的液相合成方法限制了APNCs与网状框架材料的多样性,阻碍了其潜力的充分发挥。
利用固态机械化学的方法,实现了纳米团簇在各种网状框架材料中的封装,该方法操作条件温和,不仅保证了APNCs在封装过程中的结构完整性,而且有效地阻止了它们的迁移和聚集。所得的APNCs@网状框架复合材料为APNCs提供了特定的微环境,同时显著提高了材料的稳定性。通过对网框材料的优化,在模拟酶反应中,定制Au25@HOF-101材料的催化效率比游离Au25簇的催化效率高315倍。此外,该方法的固定化过程对天然酶足够温和,允许定制多组分集成的纳米复合材料,例如成功定制了天然酶和APNCs多功能催化剂:GOx/Au25@UiO-66(GOx为葡萄糖氧化酶)。这种创新的合成方法可在APNCs@网状框架体系中灵活选择网状框架和APNCs种类,以构建具有不同应用场景的特定性能纳米复合材料。
李一鸣博士主要研究方向为多孔复合材料催化剂的设计合成与应用,主持国家自然科学基金项目和中国博士后基金面上项目等,指导大学生创新创业省级项目一项。近五年,以第一作者/通讯作者身份在J. Am. Chem. Soc.;Adv. Mater.;Coord. Chem. Rev.等国际知名刊物上发表相关学术论文5篇。
(撰稿、图片:张颖 单位审核:张丙开 宣传部初审:周静 终审:王清)